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dc.contributor.authorDawson, Margaret
dc.date.accessioned2021-12-21T14:11:27Z
dc.date.available2021-12-21T14:11:27Z
dc.date.issued2020-02-14
dc.identifier.citationDAWSON, Margaret. Synthesis and characterization of CH3NH3SnI3, Mn doped CH3NH3SnI3 and oxygen-deficient TiO2 as visible-light active semiconductors. 2020. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Materiais) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2020. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/15392.*
dc.identifier.urihttps://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/15392
dc.description.abstractCH3NH3SnI3 is an environmentally-friendly (lead-free) perovskite whose synthesis depends on SnI2. Some disadvantages of SnI2 include high cost and tin(IV) contamination. Thus, SnSO4 and ‎C16H30O4Sn are presented as cheaper alternatives and different synthesis conditions were studied: 110 oC/10 min, 150 oC/10 min and 150 oC/20 min. Based on X-ray diffraction results, CH3NH3SnI3 was successfully synthesized, being 110 oC/10 min sufficient for phase formation. However, annealing at 150 oC improved crystallinity irrespective of precursor while prolonged annealing time (20 min) was detrimental to the C16H30O4Sn-based perovskite. Film morphology differed by type of precursor. The bandgaps (1.37-1.59 eV) and photoluminescence emissions (831 nm) of the samples characterize them as visible light active semiconductors. Because CH3NH3SnI3 suffers from Sn2+ oxidation to Sn4+, some studies have proposed doping with metal cations. So far, Mn has not been tested. Thus, Mn (2% and 10% mol) doped CH3NH3SnI3 samples were synthesized and characterized. Mn did not disrupt the perovskite structure but slightly increased bandgap. Chlorine from the Mn precursor is not eliminated by annealing, thus could affect material properties. Regarding stability, Mn partially stabilized CH3NH3SnI3, indicating the need for an optimum level of doping. Mn doping does not seem to improve the photovoltaic properties of CH3NH3SnI3, but it should be noted that the solar cells were not optimized. Several questions about CH3NH3SnI3 cells are still open, including alternative TiO2 compatible with the same. Here, oxygen-deficient TiO2 powders were studied. Electron paramagnetic spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy confirmed oxygen vacancy. Photocatalytic and photocurrent tests showed activity under visible light and an optimum level of oxygen vacancies for lower recombination and high charge separation, important properties for photovoltaic applications.eng
dc.description.sponsorshipConselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)por
dc.language.isoengeng
dc.publisherUniversidade Federal de São Carlospor
dc.rightsAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil*
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/*
dc.subjectPerovskita orgânica-inorgânica de estanhopor
dc.subjectPerovskita de haleto de estanhopor
dc.subjectDopagem com Mnpor
dc.subjectPrecursor de estanhopor
dc.subjectTiO2 deficiente de oxigêniopor
dc.subjectMaterial para célula solarpor
dc.subjectOrganic-inorganic tin perovskiteeng
dc.subjectTin halide perovskiteeng
dc.subjectMn dopingeng
dc.subjectTin precursoreng
dc.subjectOxygen deficient TiO2eng
dc.subjectSolar cell materialeng
dc.titleSynthesis and characterization of CH3NH3SnI3, Mn doped CH3NH3SnI3 and oxygen-deficient TiO2 as visible-light active semiconductorseng
dc.title.alternativeSíntese e caracterização de CH3NH3SnI3, CH3NH3SnI3 dopada com Mn e TiO2 deficiente em oxigênio como semicondutores ativos no visívelpor
dc.typeTesepor
dc.contributor.advisor1Morelli, Márcio Raymundo
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/0172837599844991por
dc.contributor.advisor-co1Oliveira, Cauê Ribeiro de
dc.contributor.advisor-co1Latteshttp://lattes.cnpq.br/5321313558714462por
dc.description.resumoCH3NH3SnI3 é uma perovskita ambientalmente amigável (sem chumbo) normalmente sintetizada a partir de Snl2, que apresenta algumas desvantagens como elevado custo e contaminação por Sn(IV). Diante disso, SnSO4 e C16H30O4Sn são apresentados como precursores alternativos para a síntese de CH3NH3SnI3 em diferentes temperaturas e tempos de tratamentos térmicos (110 oC /10 min, 150 oC /10 min e 150 oC /20 min). A eficácia da síntese de CH3NH3SnI3 a partir dos precursores apresentados foi confirmada por raio-X. O tratamento térmico a 110 oC /10 min foi suficiente para a formação de fase, a 150 oC/10min melhorou a cristalinidade, independentemente do precursor, porém a 150 oC/20 min foi prejudicial para a perovskita produzida com C16H30O4Sn. As energias de bandgaps entre 1,37-1,59 eV e valores de emissão de fotoluminescência de 831 nm confirmam que as amostras sintetizadas são semicondutores ativos sob luz visível. Além disso, diferentes morfologias de filmes foram obtidas para cada tipo de precursor utilizado. A CH3NH3SnI3 sintetizada a partir de SnI2 foi dopada com Mn ( 2% e 10% mol de MnCl2) a fim de controlar a sua oxidação. A caracterizacão das amostras dopadas mostrou que o Mn estabiliza parcialmente a CH3NH3SnI3 contra degradação, mas não resulta em nenhuma melhora do desempenho final das células solares. Além disso, o cloro proveniente do MnCl2 não foi eliminado durante o tratamento térmico, o que pode influenciar as propriedades finais do material. Observou-se que o Mn não alterou a estrutura da perovskita, mas aumentou ligeiramente a sua energia de bandgap, mas ainda são necessários estudos para otimizar o nível de dopagem. Várias questões sobre as células de CH3NH3SnI3 ainda estão abertas, incluindo o TiO2 alternativo compatível com as mesmas. Neste trabalho, pós de TiO2 deficientes em oxigênio foram estudados a partir da análise de espectroscopia paramagnética de elétrons e a espectroscopia de fotoelétrons de raios-X. Os resultados confirmaram a vacância de oxigênio. Os testes fotocatalíticos e fotocorrentes mostraram atividade sob luz visível, um nível ótimo de vacâncias de oxigênio para menor recombinação e alta separação de carga, propriedades importantes para aplicações fotovoltaicas.por
dc.publisher.initialsUFSCarpor
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais - PPGCEMpor
dc.subject.cnpqENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICApor
dc.description.sponsorshipIdCNPq: 141704/2015-2por
dc.publisher.addressCâmpus São Carlospor
dc.contributor.authorlatteshttp://lattes.cnpq.br/5710023413874940por


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