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dc.contributor.authorCosta, Isa Carolina Silva
dc.date.accessioned2018-10-09T14:12:18Z
dc.date.available2018-10-09T14:12:18Z
dc.date.issued2018-04-19
dc.identifier.citationCOSTA, Isa Carolina Silva. Perovskitas do tipo LaNixCo1-xO3 suportadas em SBA-15 como precursores de catalisadores Ni-Co aplicados à reforma a vapor do etanol. 2018. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2018. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/10562.*
dc.identifier.urihttps://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/10562
dc.description.abstractThe production of hydrogen from the steam reforming process of ethanol stands out as a process for the diversification of the world energy matrix, which aims to reduce environmental impacts and ensure energy security. Among the catalysts already evaluated for this process, those based on metals such as Ni and Co are active for the reaction, but can be deactivated by the formation of carbon on the surface and sintering of the metal particles. Among the strategies to increase the performance and stability of these catalysts, the synthesis from perovskite precursors (ABO3) makes it possible to obtain metals (B) highly dispersed in oxides (AOx). However, the compounds obtained from these structures have low surface area, which decreases the active surface of the material. To study the effects of the nature and composition of the catalysts and the increase of the specific area, Ni, Co and Ni-Co catalysts obtained from LaNixCo1-xO3 and LaNixCo1-xO3/SBA-15 perovskites were prepared and applied to the reform to the ethanol vapor. In order to define a synthesis method for the formation of perovskites on the mesoporous support SBA-15, the precursor materials were synthesized from impregnations based on the modified Pechini and amorphous citrate methods. The synthesis of perovskites on SBA-15 from impregnation based on the modified Pechini method showed less tendency to form secondary phases. The Ni catalyst obtained from the reduction of this material presented higher activity and yield for H2 production when compared to that obtained by the amorphous citrate method. From this method, materials with different proportions of perovskite on the support and mass perovskites were prepared. The increase of the perovskite ratio on the support indicated a higher formation of segregated NiO and less dispersion of the active phase. The catalytic activity and the rate of carbon formation, however, were similar among the materials, even in view of the increase in the metallic percentage. The introduction of Co into the B site of the perovskite structure leads to the reduction of the formation of secondary phases, due to the higher stability, that perovskite with the insertion of this cation in its crystalline lattice happens to present. The catalysts with Ni-Co and Co showed lower activity for the reaction, but the rate of carbon formation decreased, due to the lower Co activity in the C-C bond breakage and its greater ability to activate the water. Comparison of the performance of the supported catalysts with those synthesized from the perovskite masses showed increased catalytic activity and reduced carbon formation in the materials supported in SBA-15, due to the greater dispersion of the active phase.eng
dc.description.sponsorshipConselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)por
dc.language.isoporpor
dc.publisherUniversidade Federal de São Carlospor
dc.rights.uriAcesso restritopor
dc.subjectPerovskitapor
dc.subjectEtanolpor
dc.subjectReforma a vaporpor
dc.subjectPerovskiteeng
dc.subjectEthanoleng
dc.subjectSteam reformingeng
dc.titlePerovskitas do tipo LaNixCo1-xO3 suportadas em SBA-15 como precursores de catalisadores Ni-Co aplicados à reforma a vapor do etanolpor
dc.title.alternativeLaNixCo1-xO3 perovskite-type oxides supported on SBA-15 as precursors of Ni-Co catalysts applied to steam reforming of ethanoleng
dc.typeDissertaçãopor
dc.contributor.advisor1Assaf, José Mansur
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/9563312407691130por
dc.description.resumoA produção de hidrogênio a partir do processo de reforma a vapor do etanol tem se destacado como um processo para a diversificação da matriz energética mundial, que tem por objetivo reduzir os impactos ambientais e garantir segurança energética. Dentre os catalisadores já avaliados para esse processo, aqueles baseados em metais como Ni e Co são ativos para a reação, porém podem sofrer desativação pela formação de carbono em sua superfície e pela sinterização das partículas metálicas. Dentre as estratégias para aumentar o desempenho e a estabilidade desses catalisadores, a síntese a partir de precursores do tipo perovskita (ABO3 ) possibilita obter metais (B) altamente dispersos em óxidos (AOx ). No entanto, os compostos obtidos a partir dessas estruturas possuem baixa área superficial, o que diminui a superfície ativa do material. Para estudar os efeitos da natureza e composição dos catalisadores e do aumento da área específica, catalisadores de Ni, Co e Ni-Co obtidos a partir de perovskitas do tipo LaNixCo1-xO3 e LaNixCo1-xO3/SBA-15 foram preparados e aplicados à reforma a vapor do etanol. Visando definir um método de síntese para a formação de perovskitas sobre o suporte mesoporoso SBA-15, os materiais precursores foram sintetizados a partir de impregnações baseadas nos métodos de Pechini modificado e citrato amorfo. A síntese de perovskitas sobre SBA-15 a partir de impregnação baseada no método de Pechini modificado mostrou menor tendência à formação de fases secundárias. O catalisador de Ni obtido da redução desse material apresentou maior atividade e rendimento para produção de H2 quando comparado aquele obtido pelo método do citrato amorfo. A partir desse método, foram preparados materiais com diferentes proporções de perovskita sobre o suporte e perovskitas mássicas. O aumento da proporção de perovskita sobre o suporte indicou maior formação de NiO segregado e menor dispersão da fase ativa. A atividade catalítica e a taxa de formação de carbono, porém, foram similares entre os materiais, mesmo diante do aumento do percentual metálico. A introdução de Co no sítio B da estrutura da perovskita leva à redução da formação de fases secundárias, em razão da maior estabilidade que perovskita com a inserção desse cátion na sua rede cristalina passa a apresentar. Os catalisadores com Ni-Co e Co exibiram menor atividade para a reação, porém a taxa de formação de carbono diminuiu, em razão da menor atividade do Co na quebra da ligação C-C e de sua maior habilidade para a ativação da água. A comparação do desempenho dos catalisadores suportados com o daqueles sintetizados a partir de perovskitas mássicas, mostrou aumento da atividade catalítica e redução da formação de carbono nos materiais suportados em SBA-15, em razão da maior dispersão da fase ativa.por
dc.publisher.initialsUFSCarpor
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQpor
dc.subject.cnpqENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICApor
dc.description.sponsorshipIdCNPq: 132738/2016-3por
dc.ufscar.embargo24 meses após a data da defesapor
dc.publisher.addressCâmpus São Carlospor
dc.contributor.authorlatteshttp://lattes.cnpq.br/3775913827316927por


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