dc.contributor.author | Costa, Isa Carolina Silva | |
dc.date.accessioned | 2018-10-09T14:12:18Z | |
dc.date.available | 2018-10-09T14:12:18Z | |
dc.date.issued | 2018-04-19 | |
dc.identifier.citation | COSTA, Isa Carolina Silva. Perovskitas do tipo LaNixCo1-xO3 suportadas em SBA-15 como precursores de catalisadores Ni-Co aplicados à reforma a vapor do etanol. 2018. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2018. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/10562. | * |
dc.identifier.uri | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/10562 | |
dc.description.abstract | The production of hydrogen from the steam reforming process of ethanol stands out as
a process for the diversification of the world energy matrix, which aims to reduce environmental
impacts and ensure energy security. Among the catalysts already evaluated for this process,
those based on metals such as Ni and Co are active for the reaction, but can be deactivated by
the formation of carbon on the surface and sintering of the metal particles. Among the strategies
to increase the performance and stability of these catalysts, the synthesis from perovskite
precursors (ABO3) makes it possible to obtain metals (B) highly dispersed in oxides (AOx).
However, the compounds obtained from these structures have low surface area, which decreases
the active surface of the material. To study the effects of the nature and composition of the
catalysts and the increase of the specific area, Ni, Co and Ni-Co catalysts obtained from
LaNixCo1-xO3 and LaNixCo1-xO3/SBA-15 perovskites were prepared and applied to the reform
to the ethanol vapor. In order to define a synthesis method for the formation of perovskites on
the mesoporous support SBA-15, the precursor materials were synthesized from impregnations
based on the modified Pechini and amorphous citrate methods. The synthesis of perovskites on
SBA-15 from impregnation based on the modified Pechini method showed less tendency to
form secondary phases. The Ni catalyst obtained from the reduction of this material presented
higher activity and yield for H2 production when compared to that obtained by the amorphous
citrate method. From this method, materials with different proportions of perovskite on the
support and mass perovskites were prepared. The increase of the perovskite ratio on the support
indicated a higher formation of segregated NiO and less dispersion of the active phase. The
catalytic activity and the rate of carbon formation, however, were similar among the materials,
even in view of the increase in the metallic percentage. The introduction of Co into the B site
of the perovskite structure leads to the reduction of the formation of secondary phases, due to
the higher stability, that perovskite with the insertion of this cation in its crystalline lattice
happens to present. The catalysts with Ni-Co and Co showed lower activity for the reaction, but
the rate of carbon formation decreased, due to the lower Co activity in the C-C bond breakage
and its greater ability to activate the water. Comparison of the performance of the supported
catalysts with those synthesized from the perovskite masses showed increased catalytic activity
and reduced carbon formation in the materials supported in SBA-15, due to the greater
dispersion of the active phase. | eng |
dc.description.sponsorship | Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) | por |
dc.language.iso | por | por |
dc.publisher | Universidade Federal de São Carlos | por |
dc.rights.uri | Acesso restrito | por |
dc.subject | Perovskita | por |
dc.subject | Etanol | por |
dc.subject | Reforma a vapor | por |
dc.subject | Perovskite | eng |
dc.subject | Ethanol | eng |
dc.subject | Steam reforming | eng |
dc.title | Perovskitas do tipo LaNixCo1-xO3 suportadas em SBA-15 como precursores de catalisadores Ni-Co aplicados à reforma a vapor do etanol | por |
dc.title.alternative | LaNixCo1-xO3 perovskite-type oxides supported on SBA-15 as precursors of Ni-Co catalysts applied to steam reforming of ethanol | eng |
dc.type | Dissertação | por |
dc.contributor.advisor1 | Assaf, José Mansur | |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/9563312407691130 | por |
dc.description.resumo | A produção de hidrogênio a partir do processo de reforma a vapor do etanol tem se
destacado como um processo para a diversificação da matriz energética mundial, que tem por
objetivo reduzir os impactos ambientais e garantir segurança energética. Dentre os catalisadores
já avaliados para esse processo, aqueles baseados em metais como Ni e Co são ativos para a
reação, porém podem sofrer desativação pela formação de carbono em sua superfície e pela
sinterização das partículas metálicas. Dentre as estratégias para aumentar o desempenho e a
estabilidade desses catalisadores, a síntese a partir de precursores do tipo perovskita (ABO3 )
possibilita obter metais (B) altamente dispersos em óxidos (AOx ). No entanto, os compostos
obtidos a partir dessas estruturas possuem baixa área superficial, o que diminui a superfície
ativa do material. Para estudar os efeitos da natureza e composição dos catalisadores e do
aumento da área específica, catalisadores de Ni, Co e Ni-Co obtidos a partir de perovskitas do
tipo LaNixCo1-xO3 e LaNixCo1-xO3/SBA-15 foram preparados e aplicados à reforma a vapor do
etanol. Visando definir um método de síntese para a formação de perovskitas sobre o suporte
mesoporoso SBA-15, os materiais precursores foram sintetizados a partir de impregnações
baseadas nos métodos de Pechini modificado e citrato amorfo. A síntese de perovskitas sobre
SBA-15 a partir de impregnação baseada no método de Pechini modificado mostrou menor
tendência à formação de fases secundárias. O catalisador de Ni obtido da redução desse material
apresentou maior atividade e rendimento para produção de H2 quando comparado aquele obtido
pelo método do citrato amorfo. A partir desse método, foram preparados materiais com
diferentes proporções de perovskita sobre o suporte e perovskitas mássicas. O aumento da
proporção de perovskita sobre o suporte indicou maior formação de NiO segregado e menor
dispersão da fase ativa. A atividade catalítica e a taxa de formação de carbono, porém, foram
similares entre os materiais, mesmo diante do aumento do percentual metálico. A introdução
de Co no sítio B da estrutura da perovskita leva à redução da formação de fases secundárias,
em razão da maior estabilidade que perovskita com a inserção desse cátion na sua rede cristalina
passa a apresentar. Os catalisadores com Ni-Co e Co exibiram menor atividade para a reação,
porém a taxa de formação de carbono diminuiu, em razão da menor atividade do Co na quebra
da ligação C-C e de sua maior habilidade para a ativação da água. A comparação do
desempenho dos catalisadores suportados com o daqueles sintetizados a partir de perovskitas
mássicas, mostrou aumento da atividade catalítica e redução da formação de carbono nos
materiais suportados em SBA-15, em razão da maior dispersão da fase ativa. | por |
dc.publisher.initials | UFSCar | por |
dc.publisher.program | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQ | por |
dc.subject.cnpq | ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA | por |
dc.description.sponsorshipId | CNPq: 132738/2016-3 | por |
dc.ufscar.embargo | 24 meses após a data da defesa | por |
dc.publisher.address | Câmpus São Carlos | por |
dc.contributor.authorlattes | http://lattes.cnpq.br/3775913827316927 | por |