dc.contributor.author | Mizuno, Stefanie Caroline Mayumi | |
dc.date.accessioned | 2020-09-04T21:22:05Z | |
dc.date.available | 2020-09-04T21:22:05Z | |
dc.date.issued | 2020-03-06 | |
dc.identifier.citation | MIZUNO, Stefanie Caroline Mayumi. Compreendendo a reação ‘step-wise’ de conversão de metano a metanol usando zeólitas trocadas ionicamente com cobre. 2020. Tese (Doutorado em Engenharia Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2020. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/13216. | * |
dc.identifier.uri | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/13216 | |
dc.description.abstract | Methane (CH4) is a stable molecule abundantly found on our planet with reserves even
greater than crude oil. Due to its high availability and environmental impacts caused by
its emission into the atmosphere, the development of processes for its conversion into
high value-added products is highly desired. Direct conversion of CH4 to methanol is
advantageous as this process converts CH4 at low temperatures (<300 ° C) through the
step-wise methane to methanol direct conversion (MMet). Intense scientific studies have
been conducted on this reaction and all of them converged to the use of metal ionexchanged
zeolites, especially copper. Although CH4 is easily activated on these
materials, controlling methane total oxidation to COx is still a challenge and a limiting for
methanol yield. In addition, only a fraction of Cu species actually participates in the
reaction, which means that methanol yield is also limited to this factor. Since different Cu
structures can be formed in zeolites by copper exchanged method, such as [Cu3 (μ-O)3]2+,
[Cu2 (μ-O) 2]2+, [Cu2 (μ-O)]2+, and CuO, there are still fundamental questions to be
answered for a better understanding of this reaction, such as the effect of zeolite structure
on the formation of Cu species and how to maximize its participation in the reaction. We
herein carried out a careful study of different copper-exchanged zeolite materials varying
several synthesis/reaction parameters and related the activity to the structure of the Cu
species. Our results suggested that high Cu content and low Si/Al ratio were unfavorable
and the counter ion affects the performance of mazzite zeolite on MMet reaction. With
this study, we hope to contribute with important aspects that might help in a future process
scale-up. | eng |
dc.description.sponsorship | Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) | por |
dc.language.iso | eng | por |
dc.publisher | Universidade Federal de São Carlos | por |
dc.rights | Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil | * |
dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/ | * |
dc.subject | Oxidação parcial | por |
dc.subject | Metano | por |
dc.subject | Metanol | por |
dc.subject | Cobre | por |
dc.subject | Zeólita | por |
dc.subject | Partial oxidation | eng |
dc.subject | Methane | eng |
dc.subject | Methanol | eng |
dc.subject | Copper | eng |
dc.subject | Zeolite | eng |
dc.title | Compreendendo a reação ‘step-wise’ de conversão de metano a metanol usando zeólitas trocadas ionicamente com cobre | por |
dc.title.alternative | Understanding trends in step-wise methane to methanol conversion using Cu-exchanged zeolites | eng |
dc.type | Tese | por |
dc.contributor.advisor1 | Bueno, José Maria Corrêa | |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/0157452280626031 | por |
dc.description.resumo | O metano (CH4) é uma molécula estável abundantemente encontrada no nosso planeta
possuindo reservas ainda maiores do que as de petróleo bruto. Devido à sua alta
disponibilidade e impactos ambientais causados pela sua emissão exacerbada na
atmosfera, o desenvolvimento de processos para sua conversão em produtos de alto
valor agregado está em ascenção. A conversão direta de CH4 a metanol mostra-se
vantajosa já que este processo converte CH4 a baixas temperaturas (<300oC) através da
reação ‘step-wise’ de oxidação parcial direta do metano (OPDM). Intenso estudo
científico tem sido realizado sobre esta reação e todos eles convergem para a utilização
de materiais baseados em metais trocados ionicamente com zeólitas, especialmente
cobre. Apesar de o CH4 ser facilmente ativado sobre esses materiais, controlar a
oxidação total dos intermediários de reação a COx ainda é um desafio e um limitante
para o rendimento de metanol. Além disso, sabe-se que apenas uma fração do Cu
participa efetivamente da reação o que faz com que o rendimento de metanol também
seja limitado a mais este fator. Diferentes estruturas de Cu podem ser formadas em
zeólitas pelo método de troca iônica, tais como: ([Cu3(μ-O)3]2+, ([Cu2(μ-O)2]2+, ([Cu2(μ-
O)]2+, e CuO, além disso, ainda existem questões fundamentais a serem respondidas
para maior entendimento desta reação como, por exemplo, o efeito da estrutura zeolítica
na formação das espécies de Cu e como maximizar a sua partipação na reação. Neste
trabalho, realizamos um estudo criterioso de diferentes materiais zeolíticos trocados
ionicamente com cobre variando diversos parâmetros de síntese e reação, relacionando
a atividade com a estrutura do sítio ativo. Nossos resultados sugerem que altas cargas
de Cu e baixa razão Si/Al são desfavoráveis e o contra-íon afeta a performance da zeólita
mazzita em reação. Com esses resultados, buscamos contribuir em aspectos
importantes para uma possível implementação deste processo em escala industrial. | por |
dc.publisher.initials | UFSCar | por |
dc.publisher.program | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQ | por |
dc.subject.cnpq | ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA | por |
dc.description.sponsorshipId | CAPES: Código de Financiamento 001 | por |
dc.publisher.address | Câmpus São Carlos | por |
dc.contributor.authorlattes | http://lattes.cnpq.br/0805524022565035 | por |