dc.contributor.author | Luca, Eduarda Cristina Caixeta Dias de | |
dc.date.accessioned | 2022-02-05T11:54:44Z | |
dc.date.available | 2022-02-05T11:54:44Z | |
dc.date.issued | 2021-10-27 | |
dc.identifier.citation | LUCA, Eduarda Cristina Caixeta Dias de. Catalisadores Ni/SBA-15 com adição dos promotores aplicados a tri reforma do metano. 2021. Tese (Doutorado em Engenharia Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2021. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/15544. | * |
dc.identifier.uri | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/15544 | |
dc.description.abstract | Tri-reforming of methane (TRM) is a combination of steam and dry reforming and partial oxidation of methane reactions in the same reactor. Since it occurs at high temperatures and has water vapor in the reactor feed, TRM needs catalysts with thermal and hydrothermal stability, high oxygen storage capacity, resistance to carbon formation, and a high surface area. Aiming all these properties, Ni/SBA-15 catalysts promoted with CeO2, ZrO2, MgO, (CeZr)O2 were synthesized by two different synthesis methods: i) promoters impregnated on SBA-15 support which was already synthesized and calcined; ii) promoters incorporated into the SBA-15 structure during synthesis. The precursors were characterized with thermogravimetric and thermodifferential analysis, X-ray diffraction (XRD), nitrogen physisorption, temperature programmed reduction with hydrogen (TPR), temperature programmed desorption with carbon dioxide, scanning and transmission electron microscopy and X-ray photoelectron spectroscopy
(XPS). The formation of the SBA-15 structure in all materials was confirmed by XRD analysis. Nevertheless, the incorporated catalysts presented a higher degree of ordering in the pores construction than in the impregnated ones. Through TPR and XPS analyses, it was verified the existence of a strong interaction between nickel and support, which is increased with the presence of promoters. The TRM catalytic tests were carried out at 750 °C for five hours, with reagents being fed into the reaction stoichiometry (3CH4:1CO2:1H2O:0.5O2). In this reaction condition, catalysts promoted with (CeZr)O2 and MgO showed the highest methane and carbon dioxide conversions. All catalysts were also subjected to TRM in water scarcity at 750 °C for five hours (3CH4:1CO2:0.1H2O:0.5O2). In this reaction atmosphere, there was an increase in carbon dioxide conversion and inhibition of methane conversion for all samples. Through thermogravimetric analysis, it was observed that the incorporated catalysts presented greater amounts of carbon depositions on their surface than in the impregnated ones. However, even generating more carbon in the incorporated ones, exhibited better stability during the five reaction hours. | eng |
dc.description.sponsorship | Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) | por |
dc.language.iso | por | por |
dc.publisher | Universidade Federal de São Carlos | por |
dc.rights | Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil | * |
dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/ | * |
dc.subject | Reforma do metano | por |
dc.subject | Gás de síntese | por |
dc.subject | Hidrogênio | por |
dc.subject | SBA-15 | por |
dc.subject | Methane reforming | eng |
dc.subject | Synthesis gas | eng |
dc.subject | Hydrogen | eng |
dc.title | Catalisadores Ni/SBA-15 com adição dos promotores aplicados a tri reforma do metano | por |
dc.title.alternative | Ni/SBA-15 catalysts with added promoters applied to tri reforming of methane | eng |
dc.type | Tese | por |
dc.contributor.advisor1 | Assaf, José Mansur | |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/9563312407691130 | por |
dc.description.resumo | A tri-reforma do metano (TRM) é a combinação das reações de reforma a vapor e a seco e oxidação parcial do metano em um mesmo reator. Por ocorrer em altas temperaturas, e contar com vapor de água na alimentação do reator, a TRM necessita catalisadores com estabilidade térmica e hidrotérmica, elevada capacidade de armazenamento de oxigênio, resistência à
formação de carbono e uma elevada área superficial. Almejando essas propriedades, neste trabalho foram sintetizados catalisadores do tipo Ni/SBA-15 promovidos com CeO2, ZrO2, MgO, (CeZr)O2 por dois métodos de síntese diferentes: i) promotores impregnados sobre o suporte SBA-15 já sintetizado e calcinado; e ii) promotores incorporados na estrutura SBA-15
durante a síntese. Os precursores foram caracterizados com análises termogravimétrica e termo diferencial, difração de raios X (DRX), fisissorção de nitrogênio, redução a temperatura programada (TPR), dessorção a temperatura programada com dióxido de carbono, microscopias eletrônica de varredura e de transmissão e espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X
(XPS). A análise de DRX apontou a formação da estrutura SBA-15 em todos os materiais. Todavia, os catalisadores incorporados apresentaram um maior grau de ordenação na construção dos poros do que os impregnados. Através das análises de TPR e XPS constatou-se a existência de uma interação entre o níquel e o suporte, que é aumentada com a presença dos
promotores. Os testes catalíticos aplicados à TRM ocorreram a 750 °C por cinco horas, com os reagentes sendo alimentados na estequiometria da reação (3CH4:1CO2:1H2O:0,5O2). Nessa condição reacional, os catalisadores promovidos com (CeZr)O2 e MgO apresentaram as maiores conversões de metano e dióxido de carbono. Todos os catalisadores também foram submetidos a TRM em escassez de água a 750 °C por cinco horas (3CH4:1CO2:0,1H2O:0,5O2). Nessa atmosfera reacional, verificou-se um aumento da conversão de dióxido de carbono e inibição da conversão de metano para todas as amostras. Através de análises
termogravimétricas foi observado que os catalisadores incorporados apresentaram maior deposição de carbono em sua superfície quando comparados com os impregnados. Entretanto, mesmo formando mais carbono nos incorporados, estes exibiram uma melhor estabilidade durante as cinco horas reacionais. | por |
dc.publisher.initials | UFSCar | por |
dc.publisher.program | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQ | por |
dc.subject.cnpq | ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::TECNOLOGIA QUIMICA | por |
dc.description.sponsorshipId | 142108/2017 | por |
dc.publisher.address | Câmpus São Carlos | por |
dc.contributor.authorlattes | http://lattes.cnpq.br/3291804329900857 | por |