dc.contributor.author | Silva, Juliana Alves da | |
dc.date.accessioned | 2022-06-28T12:16:08Z | |
dc.date.available | 2022-06-28T12:16:08Z | |
dc.date.issued | 2022-04-29 | |
dc.identifier.citation | SILVA, Juliana Alves da. Produção de nanomateriais a base de carbono obtidos a partir da decomposição catalítica de metano. 2022. Tese (Doutorado em Engenharia Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2022. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/16324. | * |
dc.identifier.uri | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/16324 | |
dc.description.abstract | The natural gas reforming routes are consolidated technologies in the production of H2, however, these
routes produce significant amounts of greenhouse gases and require the separation and purification of
H2. The catalytic decomposition of methane (CDM) process is a promising alternative to traditional
processes, as it produces COx-free H2 and carbon nanoparticles (nanotubes, carbon nanofibers or
graphene-based structures) with wide applicability. To increase the competitiveness of CDM, it is
necessary that the carbon produced has a high commercial value. Thus, the quality control of carbon
characteristics is essential, as it is expected that carbon nanostructures free of defects and with uniform
characteristics have remarkable mechanical, electronic and magnetic properties. However, the quality
control of these carbon nanostructured materials is still very low by this process due to several factors
that influence their production. To prepare high quality carbon nanotubes or nanofibers and, at the
same time, produce H2 with a high yield, it is necessary to develop active and stable catalysts. In the
present research project, catalysts based on Ni and Fe were prepared by the coprecipitation,
impregnation and fusion method and tested in the decomposition of CH4. The materials were
characterized by X-ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy
(XPS), N2 physisorption, temperature programmed reduction (TPR), Mössbauer spectroscopy,
thermogravimetric analysis, transmission and scanning electron microscopy (TEM and SEM). The
synthesis method influenced the metal-support interaction, particle size and specific surface area. The
catalysts prepared by the coprecipitation and fusion method were more active during the reaction
producing fishbone and bamboo carbon nanofibers on Ni and Fe catalysts, respectively. The
impregnation method was inefficient in generating nanofibers, promoting the formation of short and
irregular fibers. Carbon production was up to 11.8 grams of carbon per gram of iron and 1.4 grams of
carbon per gram of nickel for materials prepared by the coprecipitation method. Subsequently, the
functionalization of the catalysts used was performed and it was observed that there was an increase in
the amount of oxygenated functional groups on the carbon surface, which expands the application and
use of these materials. | eng |
dc.description.sponsorship | Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) | por |
dc.description.sponsorship | Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) | por |
dc.description.sponsorship | Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) | por |
dc.language.iso | por | por |
dc.publisher | Universidade Federal de São Carlos | por |
dc.rights | Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil | * |
dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/ | * |
dc.subject | Decomposição catalítica do metano | por |
dc.subject | Nanofibra de carbono | por |
dc.subject | Catalisadores de Ni-Al e Fe-Al | por |
dc.subject | Catalytic decomposition of methane | eng |
dc.subject | Carbon nanofiber | eng |
dc.subject | Ni-Al and Fe-Al catalysts | eng |
dc.title | Produção de nanomateriais a base de carbono obtidos a partir da decomposição catalítica de metano | por |
dc.title.alternative | Production of carbon-based nanomaterials obtained from the catalytic decomposition of methane | eng |
dc.type | Tese | por |
dc.contributor.advisor1 | Santos, João Batista Oliveira dos | |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/0285313473901330 | por |
dc.contributor.advisor-co1 | Suelves, Isabel | |
dc.description.resumo | Atualmente, têm-se as rotas de reforma do gás natural como tecnologias consolidadas na produção de
H2, entretanto, essas rotas produzem quantidades significativas de gases de efeito estufa e exigem a
separação e purificação do H2. O processo de decomposição catalítica do metano (DCM) é uma
alternativa promissora aos processos tradicionais, visto que produz H2 livre de COx e nanopartículas de
carbono (nanotubos, nanofibras de carbono ou estruturas a base de grafeno) com ampla aplicabilidade.
Para aumentar a competividade da DCM em relação as outras rotas, é necessário que o carbono
produzido tenha elevado valor comercial. Desta forma, o controle da qualidade das características do
carbono se faz imprescindível, pois é esperado que nanoestruturas de carbono livres de defeitos e com
características uniformes tenham propriedades mecânicas, eletrônicas e magnéticas notáveis.
Entretanto, o controle da qualidade desses materiais nanoestruturados de carbono por esse processo é
ainda muito baixo devido a diversos fatores que influenciam sua produção. Para preparar nanotubos ou
nanofibras de carbono de alta qualidade e, ao mesmo tempo, produzir H2 com alto rendimento é
necessário o desenvolvimento de catalisadores ativos e estáveis. No presente projeto de pesquisa,
catalisadores à base de Ni e Fe foram preparados pelo método de coprecipitação, impregnação e fusão
e testados na decomposição de CH4. Os materiais foram caracterizados por difração de raios-X (DRX),
espectroscopia de Raman, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios-X (XPS), fisissorção de
N2, redução a temperatura programada (TPR), espectroscopia Mössbauer, análise termogravimétrica,
microscopia eletrônica de transmissão (MET) e de varredura (MEV). O método de síntese influenciou
na interação metal-suporte, tamanho de partícula e área superficial específica. Os catalisadores
preparados pelo método de coprecipitação e fusão foram mais ativos durante a reação produzindo
nanofibras de carbono do tipo “espinha-de-peixe” e “bambu” sob os catalisadores de Ni e Fe,
respectivamente. O método de impregnação foi pouco eficiente na geração de nanofibras, promovendo
a formação de fibras curtas e irregulares. A produção de carbono foi de até 11,8 gramas de carbono
por grama de ferro e 1,4 gramas de carbono por grama de níquel para os materiais preparados pelo
método de coprecipitação. Posteriormente, foi realizada a funcionalização dos catalisadores usados e
foi observado que houve um aumento na quantidade de grupos funcionais oxigenados na superfície do
carbono o que amplia a aplicação e utilização desses materiais. | por |
dc.publisher.initials | UFSCar | por |
dc.publisher.program | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQ | por |
dc.subject.cnpq | ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS INDUSTRIAIS DE ENGENHARIA QUIMICA | por |
dc.description.sponsorshipId | Processo n. 141308/2018-4, Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) | por |
dc.description.sponsorshipId | Código de Financiamento 001 e Processo n. 88887.370237/2019-00, Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (Capes) | por |
dc.description.sponsorshipId | Processo n. 2018/01258-5, Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) | por |
dc.publisher.address | Câmpus São Carlos | por |
dc.contributor.authorlattes | http://lattes.cnpq.br/9611188168972544 | por |