dc.contributor.author | Silva, Amanda Ferreira Santos da | |
dc.date.accessioned | 2022-08-01T13:12:56Z | |
dc.date.available | 2022-08-01T13:12:56Z | |
dc.date.issued | 2022-05-25 | |
dc.identifier.citation | SILVA, Amanda Ferreira Santos da. CuOx-RHO aplicados para conversão de metano em metanol. 2022. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2022. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/16439. | * |
dc.identifier.uri | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/16439 | |
dc.description.abstract | The direct oxidation of methane (CH4) into higher value-added products, such as
methanol, has recently gained tremendous interest. The challenge is an over-oxidation of
methanol to CO2 and water due to the difficulty in activating methane through C-H bond
breaking. Thus, this research attempted to develop an active Cu-exchange RHO catalyst for a
selective methane oxidation-to-methanol reaction. In this study, the RHO zeolite was
synthesized by hydrothermal treatment using two different methods with and without an
organic template (18-crown-6) compound for zeolite. By using the organic template, it is found
that the crystalline Na,Cs-RHO were obtained after 2-day synthesis. The crystallinity of Na,CsRHO increases with synthesis time. In contrast, without an organic template, the crystalline
Na,Cs-RHO was formed only after 8-d synthesis. The as-prepared samples were characterized
by X-ray diffraction, X-ray fluorescence, and nitrogen physisorption, and were catalytically
activity tested at several conditions. Among all Na,Cs-RHO samples prepared in this work, our
preliminary results showed that a high crystallinity of Na.Cs-RHO synthesized for 8 days is
suitable for preparing Cu-exchanged RHO. However, the highest methanol yield obtained from
Cu,Na,Cs-RHO-8d is only about 16 μmol of CH3OH/g of catalyst. This could be possibly due
to the presence of strong-interacted Cs ions in RHO’s pore leading to a limitation of active Cu
species formed. This work further attempted to eliminate Cs and Na by ion exchanging with
NH4+ ions prior to Cu ion exchanging, while the phase transformation of zeolite was observed.
Still, more investigations must be carried out to develop the highly active Cu-exchanged RHO. | eng |
dc.description.sponsorship | Financiadora de Estudos e Projetos (FINEP) | por |
dc.language.iso | por | por |
dc.publisher | Universidade Federal de São Carlos | por |
dc.rights | Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil | * |
dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/ | * |
dc.subject | Metano | por |
dc.subject | Metanol | por |
dc.subject | Zeólita | por |
dc.subject | Oxidação direta | por |
dc.subject | Methane | eng |
dc.subject | Methanol | eng |
dc.subject | Zeolite | eng |
dc.subject | Direct oxidation | eng |
dc.title | CuOx-RHO aplicados para conversão de metano em metanol | por |
dc.title.alternative | CuOx-RHO applied for methane to methanol conversion | eng |
dc.type | Dissertação | por |
dc.contributor.advisor1 | Bueno, José Maria Corrêa | |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/0157452280626031 | por |
dc.contributor.advisor-co1 | Dulnee, Siriwan | |
dc.contributor.advisor-co1Lattes | http://lattes.cnpq.br/1526348317210690 | por |
dc.description.resumo | A oxidação direta de metano (CH4) em produtos de maior valor agregado, como o
metanol, ganhou notório interesse nos últimos tempos. O desafio é que esse processo ocorra
com alto rendimento e menor consumo energético, assim tornando-se economicamente viável.
Devido à dificuldade na ativação do metano através da quebra da ligações C-H em relação ao
metanol, torna se necessário desenvolver novos processos e catalisadores altamente ativos e
seletivos à formação de metanol. Sendo assim, as pesquisas têm sido direcionadas para utilizar
zeólitas contendo clusters (CuxOy2+ ou CuOH+
), responsáveis pela oxidação seletiva do metano
a metanol. Neste estudo é utilizada a zeólita RHO, possui estrutura cristalina similar as zeólitas
faujasítas e chabazita as quais apresentam alta atividade para o processo de oxidação de metano
em metanol em processos de três etapas. Assim, este trabalho teve como objetivo a síntese de
estrutura RHO, utilizando duas metodologias para síntese e trocas iônicas com Cu2+ como
precursor das espécies ativas e aplicadas para oxidação do metano a metanol em processos em
três etapas. As amostras são caracterizadas por difração de raios X, análise química
fluorescências de raios X, fisissorção de nitrogênio, ensaio catalíticos com metano. Os
resultados mostram que a zeólita com estrutura RHO foi obtida, as amostras Cu-RHO
apresentam uma atividade máxima de 16 μmol de CH3OH/g de zeólita. A baixa atividade pode
estar associada a alta estabilidades das espécies de Cu trocadas e consequentemente levam a
uma baixa concentração de espécies ativas em relação a quantidade total de Cu2+ trocado na
estrutura RHO. As causas da baixa concentração de espécies ativas, estão sendo identificadas. | por |
dc.publisher.initials | UFSCar | por |
dc.publisher.program | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQ | por |
dc.subject.cnpq | ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA | por |
dc.description.sponsorshipId | 2020/044919, Financiadora de Estudos e Projetos(FINEP) | por |
dc.publisher.address | Câmpus São Carlos | por |
dc.contributor.authorlattes | http://lattes.cnpq.br/0290612067635975 | por |