dc.contributor.author | Ponsoni, Jéssica Bruna | |
dc.date.accessioned | 2024-07-15T19:34:33Z | |
dc.date.available | 2024-07-15T19:34:33Z | |
dc.date.issued | 2024-04-30 | |
dc.identifier.citation | PONSONI, Jéssica Bruna. Design of multicomponent alloys with single c14 laves phase for hydrogen storage assisted by thermodynamic computational methods. 2024. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Materiais) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2024. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/19978. | * |
dc.identifier.uri | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/19978 | |
dc.description.abstract | Multicomponent alloys with C14 Laves phase structure hold great promise as hydrogen storage materials due to their capacity for reversible absorption of significant hydrogen amounts at room temperature with excellent kinetics. Design methodologies that incorporate predictive property modeling is essential for effectively navigating the vast compositional space of multicomponent alloys. The effectiveness of an alloy as a hydrogen storage media depends on its thermodynamic properties, often visualized through pressure-composition-temperature (PCT) diagrams. Therefore, the prediction of PCT diagrams for multicomponent alloys is a paramount factor to design alloys with optimized properties for hydrogen storage applications. This doctoral thesis introduces a strategy based on computational thermodynamics to design C14-type Laves phase alloys optimized for hydrogen storage. The design method employed to investigate the phase stability of alloys of the (Ti, Zr, or Nb)1(V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, or Zn)2 system, resulted in 440 alloys prone to solidify as C14 Laves phase structure. A thermodynamic model was developed to calculate the PCT diagrams of the C14 Laves phase alloys. It was possible to design compositions with equilibrium pressures in a wide range (10−4 to 105 bar). Based on this design approach, seven alloys with different equilibrium pressures were selected, produced, and experimentally characterized. Three alloys did not require activation procedures: (Ti0.5Zr0.5)1(Mn0.5Cr0.5)2, (Ti0.5Zr0.5)1(Fe0.33Mn0.33Cr0.33)2, and (Ti0.33Zr0.33Nb0.33)1(Mn0.5Cr0.5)2 alloys, and they reached hydrogen storage capacity close to H/M = 1 with fast kinetics. Moreover, the experimental PCIs were compared to the calculated ones. The order of magnitude of the equilibrium pressure for the tested alloys were well predicted by the model. These three compositions presented outstanding reversible hydrogen storage properties. Furthermore, the addition of a small fraction of Ce (0.4 wt.%) was proved to be an efficient strategy to allow activation of the alloys that were not able to be activated by thermal or hydrogenation treatments. The (Ti0.5Zr0.5)1(Fe0.5Mn0.5)2 + Ce alloy reversibly absorbed and desorbed the total amount of hydrogen (H/M = 0.9) at room temperature with excellent cycling stability. | eng |
dc.description.sponsorship | Outra | por |
dc.description.sponsorship | Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) | por |
dc.description.sponsorship | Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) | por |
dc.language.iso | eng | por |
dc.publisher | Universidade Federal de São Carlos | por |
dc.rights | Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil | * |
dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/ | * |
dc.subject | Ligas multicomponentes | por |
dc.subject | Armazenamento de hidrogênio | por |
dc.subject | Fase de Laves C14 | por |
dc.subject | Termodinâmica computacional | por |
dc.subject | Modelamento termodinâmico | por |
dc.subject | Adição de Ce | por |
dc.subject | Multicomponent alloys | eng |
dc.subject | Hydrogen storage | eng |
dc.subject | C14 Laves phase | eng |
dc.subject | Computational thermodynamics | eng |
dc.subject | Thermodynamic model | eng |
dc.subject | Ce-addition | eng |
dc.title | Design of multicomponent alloys with single c14 laves phase for hydrogen storage assisted by thermodynamic computational methods | eng |
dc.title.alternative | Design de ligas multicomponentes monofásicas laves C14 para armazenamento de hidrogênio assistido por métodos termodinâmicos computacionais | por |
dc.type | Tese | por |
dc.contributor.advisor1 | Zepon, Guilherme | |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/7924187202036614 | por |
dc.description.resumo | Ligas multicomponentes com estrutura de fase C14 Laves são muito promissoras como materiais de armazenamento de hidrogênio devido à sua capacidade de absorção reversível de quantidades significativas de hidrogênio a temperatura ambiente, com excelente cinética. Metodologias de design que incorporam modelagem de propriedades preditivas são essenciais para navegar efetivamente no vasto espaço de composição das ligas multicomponentes. A eficácia de uma liga para armazenamento de hidrogênio depende de suas propriedades termodinâmicas, frequentemente visualizadas por meio de diagramas de pressão-composição-temperatura (PCT). Portanto, a previsão dos diagramas PCT para ligas multicomponentes é um fator crucial para projetar ligas com propriedades otimizadas para aplicações de armazenamento de hidrogênio. Esta tese de doutorado apresenta uma estratégia baseada em termodinâmica computacional para projetar ligas com a fase de Laves do tipo C14 para armazenamento de hidrogênio. O método de design empregado para investigar a estabilidade de fase de ligas do sistema (Ti, Zr ou Nb)1(V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu ou Zn)2 resultou em 440 ligas com tendência a solidificar como estrutura da fase de Laves C14. Um modelo termodinâmico foi desenvolvido para calcular os diagramas PCT das ligas da fase C14 Laves. Foi possível projetar composições com pressões de equilíbrio em uma ampla faixa (10−4 a 105 bar). Com base nesta abordagem de design, foram selecionadas, produzidas e caracterizadas experimentalmente sete ligas com diferentes pressões de equilíbrio. Três ligas não necessitaram de procedimentos de ativação: (Ti0,5Zr0,5)1(Mn0,5Cr0,5)2, (Ti0,5Zr0,5)1(Fe0,33Mn0,33Cr0,33)2 e (Ti0,33Zr0.33)2 e (Ti0,33Zr0. 33Nb0,33)1 (Mn0,5Cr0,5)2, e atingiram capacidade de armazenamento de hidrogênio próxima à H/M = 1 com cinética rápida. Além disso, as PCIs experimentais foram comparadas com as calculadas. A ordem de grandeza da pressão de equilíbrio para as ligas testadas foi bem prevista pelo modelo. Estas três composições apresentaram excelentes propriedades reversíveis de armazenamento de hidrogênio. Além disso, a adição de pequenos teores de Ce (0.4 %p.) mostrou-se uma opção eficiente para permitir a ativação de ligas que não foram possíveis serem ativadas por tratamentos térmicos ou por hidrogenação. A liga (Ti0,5Zr0,5)1(Fe0,5Mn0,5)2 + Ce absorveu e dessorveu reversivelmente a quantidade total de hidrogênio (H/M = 0,9) à temperatura ambiente com excelente estabilidade de ciclagem. | por |
dc.publisher.initials | UFSCar | por |
dc.publisher.program | Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais - PPGCEM | por |
dc.subject.cnpq | ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICA | por |
dc.description.sponsorshipId | Serra-1709-17362 | por |
dc.description.sponsorshipId | CNPq-381973/2023-9 | por |
dc.description.sponsorshipId | CAPES-001 | por |
dc.publisher.address | Câmpus São Carlos | por |
dc.contributor.authorlattes | http://lattes.cnpq.br/4994835560866357 | por |
dc.contributor.authororcid | https://orcid.org/0000-0003-0001-6689 | por |
dc.contributor.advisor1orcid | https://orcid.org/0000-0002-5852-9076 | por |