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Fotocatalisadores modificados baseados em PHI para oxidação do álcool alílico para ácido acrílico
dc.contributor.author | Costa, Danielly Tamires da Silva | |
dc.date.accessioned | 2024-09-03T11:52:07Z | |
dc.date.available | 2024-09-03T11:52:07Z | |
dc.date.issued | 2024-07-30 | |
dc.identifier.citation | COSTA, Danielly Tamires da Silva. Fotocatalisadores modificados baseados em PHI para oxidação do álcool alílico para ácido acrílico. 2024. Dissertação (Mestrado em Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2024. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/20459. | * |
dc.identifier.uri | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/20459 | |
dc.description.abstract | The production of plastics in the petrochemical industry significantly contributes to greenhouse gas (GHG) emissions, being responsible for 17% of global industrial emissions. In contrast, biomass, when used sustainably, is carbon-neutral because the carbon released during its combustion is used by plants in the photosynthesis process. Carbon nitrides are known as photocatalysts capable of promoting the oxidation of alcohols, including the conversion of aromatic alcohols to carboxylic acids under controlled conditions. However, the photooxidation of allyl alcohol to acrylic acid using carbon nitrides as catalysts has never been reported in the literature. In this study, we investigate the oxidation of allyl alcohol to produce acrylic acid using H-PHI, a crystalline carbon nitride with potential applications in oxidative reactions. The synthesis of the photocatalyst, based on crystalline carbon nitrides of the type (poly (heptazine imide) sodium (Na-PHI) followed procedures well reported in the literature. A series of catalysts with different degrees of protonation (H-PHI) were synthesized via controlled protonation of Na-PHI. The obtained catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), high-resolution transmission electron microscopy (HR-TEM), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR) and UV-spectroscopy. These catalysts were tested in photooxidation reactions of allyl alcohol to acrylic acid. Different variations in the reaction medium were explored, including solvent, amount of catalyst, and oxygen pressure as the oxidizing agent. These catalysts not only achieved high efficiency in conversion but also maintained excellent selectivity for the desired product. H- PHI catalysts proved to be more efficient than metal-doped PHI-based catalysts. Therefore, the results obtained demonstrate that protonated carbon nitrides (H-PHI) are a highly efficient and sustainable alternative to traditional catalysts, such as Mo8V2WOδ/SBA-15. Additionally, they are efficient at room temperature and low pressures. Our results indicate up to 100% selectivity for acrylic acid and 70% conversion using water as a solvent at room temperature. | por |
dc.description.sponsorship | Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) | por |
dc.language.iso | por | por |
dc.publisher | Universidade Federal de São Carlos | por |
dc.rights | Attribution-NoDerivs 3.0 Brazil | * |
dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nd/3.0/br/ | * |
dc.subject | Plástico | por |
dc.subject | Biomassa | por |
dc.subject | Óleo vegetal | por |
dc.subject | Nitretos de carbono | por |
dc.subject | Poli(heptazina imida) | por |
dc.subject | Álcool alílico | por |
dc.subject | Ácido acrílico | por |
dc.subject | Plastic | eng |
dc.subject | Biomass | eng |
dc.subject | Vegetable oil | eng |
dc.subject | Carbon nitrides | eng |
dc.subject | Poly(heptazine imide) | eng |
dc.subject | Allyl alcohol | eng |
dc.subject | Acrylic acid | eng |
dc.title | Fotocatalisadores modificados baseados em PHI para oxidação do álcool alílico para ácido acrílico | por |
dc.title.alternative | Modified PHI-based photocatalysts for oxidation of allyl alcohol to acrylic acid | eng |
dc.type | Dissertação | por |
dc.contributor.advisor1 | Teixeira, Ivo Freitas | |
dc.contributor.advisor1Lattes | https://lattes.cnpq.br/9782517948999001 | por |
dc.description.resumo | A produção de plásticos na indústria petroquímica contribui consideravelmente para as emissões de gases de efeito estufa (GEE), sendo responsável por 17% das emissões industriais globais. Em contraste, a biomassa, quando utilizada de forma sustentável, é neutra em carbono, pois o carbono liberado durante sua queima é utilizado pelas plantas no processo de fotossíntese. Os nitretos de carbono são conhecidos como fotocatalisadores capazes de promover a oxidação de álcoois, incluindo a conversão de álcoois aromáticos em ácidos carboxílicos sob condições controladas. No entanto, a fotooxidação de álcool alílico em ácido acrílico utilizando nitretos de carbono como catalisadores nunca foi relatada na literatura. Neste estudo, investigamos a oxidação do álcool alílico para produzir ácido acrílico utilizando H-PHI, um nitreto de carbono cristalino com potencial aplicação em reações oxidativas. O álcool alílico pode ser facilmente obtido a partir do glicerol, o qual é um subproduto da reação de transesterificação de óleos vegetais; ou seja, um derivado da biomassa. Dessa forma, a conversão de álcool alílico em ácido acrílico pode viabilizar uma rota sustentável de produção do ácido acrílico, um importante monômero empregado na produção de diversos produtos na indústria química. A síntese do fotocatalisador, baseado em nitretos de carbono cristalinos do tipo (poli (heptazina imida) sódica (Na-PHI) seguiu procedimentos bem relatados na literatura. Uma série de catalisadores com diferentes graus de protonação (H-PHI) foram sintetizados via a protonação controlada do Na-PHI. Os catalisadores obtidos foram caracterizados por difração de raios X (DRX), microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução (HR-TEM), espectroscopia de infravermelho por transformada de Fourier (FT-IR) e espectroscopia UV-visível. Esses catalisadores foram testados em reações de fotooxidação de álcool alílico em ácido acrílico. Foram exploradas diferentes variações no meio reacional, incluindo solvente, quantidade de catalisador e a pressão de oxigênio como agente oxidante. Esses catalisadores não apenas alcançaram alta eficiência na conversão, mas também mantiveram excelente seletividade para o produto desejado. Os catalisadores H-PHI se mostraram mais eficientes do que catalisadores baseados em PHI dopados com metais. Portanto, os resultados obtidos demonstram que nitretos de carbono protonados (H-PHI) são uma alternativa altamente eficiente e sustentável aos catalisadores tradicionais, como Mo8V2WOδ/SBA-15. Além disso, eles são eficientes a temperatura ambiente e baixas pressões. Nossos resultados indicam até 100% de seletividade para o ácido acrílico e 70% de conversão utilizando água como solvente à temperatura ambiente. | por |
dc.publisher.initials | UFSCar | por |
dc.publisher.program | Programa de Pós-Graduação em Química - PPGQ | por |
dc.subject.cnpq | CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA::DETERMINACAO DE ESTRUTURA DE COMPOSTOS INORGANICOS | por |
dc.description.sponsorshipId | 2022/12084-3 | por |
dc.publisher.address | Câmpus São Carlos | por |
dc.contributor.authorlattes | https://lattes.cnpq.br/4070759896367717 | por |
dc.contributor.authororcid | https://orcid.org/0000-0003-4955-1076 | por |
dc.contributor.advisor1orcid | https://orcid.org/0000-0002-4356-061X | por |