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dc.contributor.authorSilva, André Leopoldo Macêdo da
dc.date.accessioned2016-06-02T19:55:26Z
dc.date.available2009-12-01
dc.date.available2016-06-02T19:55:26Z
dc.date.issued2008-07-02
dc.identifier.citationSILVA, André Leopoldo Macêdo da. Estudo do efeito da adição de Au, Pd e Pt em catalisadores Cu/CeO2 aplicados à reação de deslocamento gás-água a baixa temperatura. 2008. 151 f. Tese (Doutorado em Ciências Exatas e da Terra) - Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2008.por
dc.identifier.urihttps://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/3878
dc.description.abstractCu/CeO2 catalysts doped with Au, Pd or Pt (WGSR) were prepared and applied in water gas shift reaction. The CeO2 support was prepared by four different way: urea co-precipitation-gelation (CeO2-UGC), hydrothermal method (CeO2-HT), precipitation with NH4OH (CeO2-P) and Pechini method (CeO2-Pe). The CeO2-ZrO2 oxide was prepared by Pechini (CeO2-ZrO2-Pe). The Cu deposition was performed by deposition-precipitation on CeO2- UGC, CeO2-HT and CeO2-P (3, 5 or 10wt% Cu/CeO2) and by impregnation on CeO2-Pe and CeO2-ZrO2-Pe. The Au, Pd and Pt (0,2, 0,5 or 0,8wt%) deposition was made by deposition-precipitation. The supports and supported catalysts were characterized by X ray diffraction (XRD), BET specific surface area, X ray energy dispersive spectroscopy (EDS), temperature programmed reduction (TPR), X ray photoelectron spectroscopy (XPS), electronic transmission microscopy (TEM), temperature programmed reduction with dispersive X-ray absorption spectroscopy (TPR-DXAS) and temperature programmed oxidation (TPO). The catalysts were tested in low-temperature water-gas shift reaction and the products were analyzed online by gas chromatography. The results showed that the addition of ZrO2 to CeO2 avoided the decrease of specific surface area of support. The CeO2-P support presented the higher specific surface area. The addition Au, Pd or Pt increased the activity of the catalysts with lower amount metal (< 3,0 wt%). In the catalysts with metal amount higher than 0,5 wt% only the Pd promoted catalysts showed the same or higher activity than copper catalysts. The bimetallic catalysts presented diverse behaviors. In the catalysts with Au the activity decreased with the increase of Au amount. On the other hand, the catalysts with Pd presented opposite performance, with the activity increasing when Pd amount increases. The Pt promoted catalysts do not showed activity changes with increase of Pt amount. The Pd showed the best performance among the materials tested as monometallic catalyst or as promoter in the copper catalysts.eng
dc.description.sponsorshipFinanciadora de Estudos e Projetos
dc.formatapplication/pdfpor
dc.languageporpor
dc.publisherUniversidade Federal de São Carlospor
dc.rightsAcesso Abertopor
dc.subjectCatálise heterogêneapor
dc.subjectHidrogênio como combustívelpor
dc.subjectCatalisadores bimetálicospor
dc.subjectMetais nobrespor
dc.subjectCatalisadores de cobrepor
dc.subjectCeO2por
dc.titleEstudo do efeito da adição de Au, Pd e Pt em catalisadores Cu/CeO2 aplicados à reação de deslocamento gás-água a baixa temperaturapor
dc.typeTesepor
dc.contributor.advisor1Assaf, José Mansur
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/9563312407691130por
dc.description.resumoNo presente trabalho foram preparados catalisadores Cu/CeO2 dopados com Au, Pd ou Pt para aplicação na reação de deslocamento gás-água, também conhecida como reação de shift ou pela sigla em inglês WGSR (water-gas shift reaction). O suporte CeO2 foi preparado por quatro métodos diferentes: Co-precipitação com uréia (CeO2-UGC), Hidrotérmico (CeO2-HT), Precipitação com NH4OH (CeO2-P) e Pechini (CeO2-Pe), sendo que também foi preparado um suporte CeO2-ZrO2 pelo método de Pechini (CeO2-ZrO2- Pe). As sínteses dos catalisadores x% Cu/CeO2 (x = 3, 5 ou 10% de Cu) foram realizadas por deposição-precipitação para obtenção de catalisadores suportados em CeO2-UGC, CeO2-HT ou CeO2-P e por impregnação para catalisadores suportados em CeO2-Pe ou CeO2-ZrO2-Pe, já a adições dos promotores Au, Pd ou Pt, em teores de 0,2, 0,5 ou 0,8% em massa, foram realizadas por deposição-precipitação. Os suportes e os catalisadores suportados foram caracterizados por difração de raios X (DRX), medida de área superficial específica pelo método BET, espectroscopia de raios X por energia dispersiva (EDS/EDX), redução à temperatura programada (RTP), espectroscopia fotoeletrônica de raios X (XPS), microscopia eletrônica de transmissão (MET), redução a temperatura programada acompanhada por espectroscopia de absorção de raios X dispersivo (DXAS) e oxidação a temperatura programada (OTP). Os catalisadores, previamente ativados, foram testados na reação de deslocamento gás-água a baixa temperatura (entre 200-350ºC) e os produtos formados foram analisados online por cromatografia gasosa. Dos resultados obtidos observou-se que a adição de ZrO2 ao CeO2 levou à estabilização do suporte, evitando a diminuição da área superficial específica. A preparação do CeO2 por precipitação com NH4OH (CeO2-P) resultou em um material com maior área superficial específica. Verificou-se também que a adição dos promotores Au, Pd ou Pt resultou em aumento de atividade dos catalisadores com os teores de metal mais baixos (<3,0% m/m), já nas amostras com teores de metal acima de 5,0%, apenas os catalisadores promovidos com Pd apresentaram desempenho catalítico igual ou superior aos dos catalisadores de cobre. Foram observados comportamentos diferentes nos catalisadores bimetálicos em relação ao aumento do teor de promotor. Enquanto os catalisadores com Au apresentam uma diminuição da atividade com o aumento da quantidade adicionada, ocorreu o contrário com os catalisadores contendo Pd; as amostras contendo Pt mantiveram a atividade quase inalterada, em todos os teores estudados. Dentre os materiais testados, o Pd mostrou melhor desempenho, tanto como catalisador monometálico quanto como promotor dos catalisadores de cobre suportados.por
dc.publisher.countryBRpor
dc.publisher.initialsUFSCarpor
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQpor
dc.subject.cnpqENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICApor
dc.contributor.authorlatteshttp://lattes.cnpq.br/3703720998942113por


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