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dc.contributor.authorBaiotto, Alexandre
dc.date.accessioned2016-10-20T19:26:46Z
dc.date.available2016-10-20T19:26:46Z
dc.date.issued2016-04-29
dc.identifier.citationBAIOTTO, Alexandre. Reforma a vapor de butanol com catalisadores de Ni,Co/MgAl2O4: efeito da composição do catalisador (Ni,Co) e reagentes (H2,H2O,Butanol) nas rotas reacionais de reação. 2016. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2016. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/8049.*
dc.identifier.urihttps://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/8049
dc.description.abstractThe effect of metal composition (Ni,Co) and the reactants composition (H2:H2O:Butanol) in the catalytic properties were studied for the Ni,Co/MgAl2O4 catalysts in the reaction of steam reforming of butanol (SRB) The catalysts have been prepared by wet impregnation with alcoholic solution of the Co and Ni nitrates on the support of the spinel MgAl 2O4 kind, prepared by the sol-gel method. The catalysts have been characterized by N2 physisorption, X-ray diffraction (XRD), temperatura programmed reduction (TPR), thermogravimetric analysis (TGA) and X-ray absorption near edge structure (H2-XANES). The catalytic tests had been realized in the 150-650°C temperature range, making testes with He flow and others with H2 flow (strongly reducing atmosphere), evaluating conversion, products distribution and H2 selectivity. The XRD reesults confirmed the formation of MgAl2O4 spinel structure and revealed some traces of NiO in the catalyst with 8% of Ni in mass. The TPR helped in the identification of the reducing temperatures of the catalysts. TPD revealed that the main route of butanol’s decomposition in the catalyst surface is the dehydration, producing butylene and etylene. The catalytic tests have indicated another main route, the oxidative dehydrogenation, forming butyraldehyde as the first relevant product of the reaction. The main difference between TPD and catalytic tests is that during the reaction, the presence of water keept the catalyst oxidized in low temperatures. By the XANES evaluation of the results, along with the comparison between TPD and catalytic tests, is suggested that butanol have the tendency to form butyraldehyde when there are more oxide concentration. The TGA revelead that wasn ́t formed significant quantity of the coke in the catalyst surface, probably due to the steam/carbon rate utilized in the catalytic tests. The catalysts had obtained equivalent performance related to H2 selectivty, having some small diferences related to the intermediate products of the reaction, and in the temperature which they were formed during the catalytc tests, as well.eng
dc.description.sponsorshipConselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)por
dc.language.isoporpor
dc.publisherUniversidade Federal de São Carlospor
dc.rights.uriAcesso abertopor
dc.subjectCatalisadorpor
dc.subjectButanolpor
dc.subjectMecanismopor
dc.subjectNíquelpor
dc.subjectCobaltopor
dc.titleReforma a vapor de butanol com catalisadores de Ni,Co/MgAl2O4: efeito da composição do catalisador (Ni,Co) e reagentes (H2,H2O,Butanol) nas rotas reacionais de reaçãopor
dc.typeDissertaçãopor
dc.contributor.advisor1Bueno, José Maria Corrêa
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/0157452280626031por
dc.contributor.advisor-co1Ferreira, Adriana Paula
dc.contributor.advisor-co1Latteshttp://lattes.cnpq.br/5736423072715628por
dc.description.resumoO efeito da composição de metal (Ni,Co) e a composição dos reagentes (H2:H2O: Butanol) nas propriedades catalíticas foram estudados para os catalisadores Ni,Co/MgAl2O4 na reação de Reforma a Vapor do Butanol (RVB). Os catalisadores foram preparados por impregnação úmida com solução alcoólica dos nitratos de Co e Ni sobre o suporte do tipo espinélio MgAl2 O4, preparado pelo método sol-gel. Os catalisadores foram caracterizados por fisiossorção de N2 , difração de raios X (XRD), redução à temperatura programada (TPR), análise termogravimétrica (TGA) e espectroscopia de absorção de raios X próximo da borda (H2-XANES). Os testes catalíticos foram realizados na faixa de temperatura de 150 a 650°C, fazendo testes com fluxo de He e outros com fluxo de H 2 (superfície fortemente redutora), avaliando a conversão, distribuição de produtos e seletividade para H2. Os resultados de XRD confirmaram a formação da estrutura de espinélio MgAl2O4 e revelaram alguns traços de NiO no catalisador de 8% em massa de Ni. O TPR, por sua vez, ajudou na identificação das temperaturas de redução dos catalisadores. O TPD revelou que o principal caminho de decomposição do butanol na superfície do catalisador é a desidratação, produzindo butileno e etileno. Os testes catalíticos indicaram outro caminho principal, a desidrogenação oxidativa, formando butiraldeído como primeiro produto relevante da reação. A principal diferença entre o TPD e os testes catalíticos é que durante a reação, a presença de água mantém o catalisador oxidado em temperaturas mais baixas. Pela avaliação dos resultados de XANES, juntamente com a comparação do TPD e dos testes catalíticos sugere-se que o butanol tende a formar butiraldeído quando há maior concentração de óxidos. A TGA revelou que não foi formada quantidade significativa de coque na superfície do catalisador, muito devido à relação água/carbono utilizada nos testes catalíticos. Os catalisadores obtiveram desempenhos equivalentes em relação à seletividade à H2, possuindo diferenças em relação a alguns produtos intermediários da reação, bem como na temperatura em que eles foram formados no decorrer dos testes catalíticos.por
dc.publisher.initialsUFSCarpor
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQpor
dc.subject.cnpqENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICApor
dc.ufscar.embargoOnlinepor
dc.publisher.addressCâmpus São Carlospor
dc.contributor.authorlatteshttp://lattes.cnpq.br/1134807170310389por


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