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Síntese direta do acetato de etila a partir do etanol sobre catalisadores de Au, Cu e AuCu suportados em zircônia monoclínica (m-ZrO2)
dc.contributor.author | Lacerda, Camila Raquel de | |
dc.date.accessioned | 2018-05-11T13:30:29Z | |
dc.date.available | 2018-05-11T13:30:29Z | |
dc.date.issued | 2018-03-09 | |
dc.identifier.citation | LACERDA, Camila Raquel de. Síntese direta do acetato de etila a partir do etanol sobre catalisadores de Au, Cu e AuCu suportados em zircônia monoclínica (m-ZrO2). 2018. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2018. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/9977. | * |
dc.identifier.uri | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/9977 | |
dc.description.abstract | The ethanol conversion into ethyl acetate is a very important reaction, in economic and scientific fields. In the context of science, the propose of this work was to evaluate the activity of Au and Cu catalysts supported in m-ZrO2, as well as to evaluate the effect of the addition of different Au contents to the Cu/ZrO2 catalyst. The catalysts were synthesized by the deposition-precipitation method with NaOH and characterized by XRD, N2 physisorption and transmission electron microscopy with chemical mapping of the elements by EDS. The results suggested a high dispersion of the metals on the support without significant changes of the textural properties when adding different metallic contents. Performing catalytic tests in the same conversion basis it was possible to observe that the activity of the catalysts containing Au, both monometallic and bimetallic, is extremely dependent on the Au particle size. The Au monometallic catalysts had an average particle size in the range of 2.2 - 3.1 nm, while the bimetallic ones had a size variation in the 2.5 - 4.1 nm range. Analysis of the apparent rate of formation of the acetaldehyde (AcH) and ethyl acetate (AcOEt) products showed that the addition of Au to the Cu catalyst is beneficial when using a low Au content, resulting in small and well-dispersed particles. However, when the Au content is increased and the particles become larger, the activity of the catalyst to form the product of interest, ethyl acetate, is disadvantageous. The results confirm that Au, when present in small particles, has very favorable electronic properties to the ethanol dehydrogenation to ethyl acetate, both in Au monometallic catalysts and AuCu bimetallic catalysts, proving to be a promising system for this kind of reaction. | eng |
dc.description.sponsorship | Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) | por |
dc.language.iso | por | por |
dc.publisher | Universidade Federal de São Carlos | por |
dc.rights.uri | Acesso aberto | por |
dc.subject | Desidrogenação do etanol | por |
dc.subject | Acetato de etila | por |
dc.subject | Catalisadores Au/ZrO2, Cu/ZrO2 e AuCu/m-ZrO2 | por |
dc.subject | Tamanho de partícula do Au | por |
dc.subject | Ethanol dehydrogenation | eng |
dc.subject | Ethyl acetate | eng |
dc.subject | Au/ZrO2, Cu/ZrO2 and AuCu/m-ZrO2 catalysts | eng |
dc.subject | Au particle size | eng |
dc.title | Síntese direta do acetato de etila a partir do etanol sobre catalisadores de Au, Cu e AuCu suportados em zircônia monoclínica (m-ZrO2) | por |
dc.type | Dissertação | por |
dc.contributor.advisor1 | Bueno, José Maria Corrêa | |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/0157452280626031 | por |
dc.contributor.advisor-co1 | Destro, Priscila | |
dc.contributor.advisor-co1Lattes | http://lattes.cnpq.br/7529829607627118 | por |
dc.description.resumo | A conversão do etanol em acetato de etila é uma reação de grande importância, nos campos econômico e científico. No contexto da ciência, este trabalho buscou comparar a atividade de catalisadores de Au e de Cu, suportados em m-ZrO2, bem como avaliar o efeito da adição de diferentes teores de Au ao catalisador Cu/ZrO2, aplicados à reação em estudo. Os catalisadores monometálicos (Au/ZrO2 e Cu/ZrO2) e os bimetálicos (AuCu/ZrO2) foram sintetizados pelo método de deposição-precipitação com NaOH.e devidamente caracterizados por DRX, fisissorção de N2 e microscopia eletrônica de transmissão com mapeamento químico dos elementos por EDS. Os resultados sugeriram uma elevada dispersão dos metais sobre o suporte, sem mudanças significativas das propriedades texturais ao se adicionar diferentes teores metálicos. Realizando-se os testes catalíticos em uma mesma base de conversão, foi possível observar que a atividade dos catalisadores que contêm Au, tanto monometálicos quanto bimetálicos, é extremamente dependente do tamanho da partícula do metal. Os catalisadores monometálicos de Au apresentaram tamanho médio de partícula na faixa de 2,2 – 3,1 nm, enquanto os bimetálicos apresentaram uma variação de tamanho na faixa de 2,5 - 4,1 nm, sendo estes dados obtidos por microscopia. Porém, acredita-se que há a presença de partículas com tamanhos e morfologias muito específicos, que não foram identificadas pelas técnicas de caracterização utilizadas, mas que possivelmente seriam as grandes responsáveis pela atividade. A análise da velocidade aparente de formação dos produtos acetaldeído (AcH) e acetato de etila (AcOEt) mostrou que a adição de Au ao catalisador de Cu é benéfica quando se utiliza um baixo teor de Au, resultando pequenas partículas bem dispersas. No entanto, quando o teor de Au é aumentado e as partículas tornam-se maiores, a atividade do catalisador para formação do produto de interesse, acetato de etila, é desfavorecida. Os resultados permitiram confirmar que o Au, quando presente em pequenas partículas, tem propriedades eletrônicas muito favoráveis à reação de desidroacoplamento do etanol a acetato de etila, tanto em catalisadores monometálicos de Au quanto em bimetálicos de AuCu, mostrando-se como um sistema promissor para este tipo de reação. | por |
dc.publisher.initials | UFSCar | por |
dc.publisher.program | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQ | por |
dc.subject.cnpq | ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA | por |
dc.description.sponsorshipId | CNPq: 131742/2017-5 | por |
dc.ufscar.embargo | Online | por |
dc.publisher.address | Câmpus São Carlos | por |
dc.contributor.authorlattes | http://lattes.cnpq.br/6593627399463062 | por |