3D-printed aerogels and solution-blow spun fibers modified with metal-organic framework/molybdenum disulfide for adsorption and photodegradation of environmental contaminants

dc.contributor.advisor1Corrêa, Daniel Souza
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/0461451015026948
dc.contributor.authorAlves, Ana Laura Martins Mulkson
dc.contributor.authorlatteshttp://lattes.cnpq.br/1324806626095208
dc.date.accessioned2025-02-21T18:23:06Z
dc.date.issued2025-01-31
dc.description.abstract3D-PRINTED AEROGELS AND SOLUTION-BLOW SPUN FIBERS MODIFIED WITH METAL-ORGANIC FRAMEWORK/MOLYBDENUM DISULFIDE FOR ADSORPTION AND PHOTODEGRADATION OF ENVIRONMENTAL CONTAMINANTS. The removal of organic contaminants from aqueous systems, such as synthetic dyes, poses a significant challenge due to the limited efficiency of conventional methods typically employed. The presence of dyes in the environment can lead to various negative impacts, as these compounds often exhibit toxicity and persistence. In this context, the development of novel and efficient methods and materials capable of not only removing but also degrading such contaminants is imperative. In this work, a material based on MOF (metal-organic framework) MIL-88A and MoS₂ was synthesized to develop an efficient photocatalyst for environmental contaminant removal. Photodegradation tests using methylene blue (MB) as a model dye, with the material in powder form, demonstrated an efficiency exceeding 90 % within 120 min. To facilitate reuse and minimize photocatalyst aggregation in solution, the MOF/MoS₂ was immobilized onto two distinct platforms: I) aerogels fabricated via 3D printing and ii) polyvinylpyrrolidone (PVP)/SiO₂ fibers produced by solution blow spinning (SBS). The 3D-printed aerogels were fabricated using gelatin, carboxymethylcellulose, and alginate, incorporating 5 % and 7.5 % by weight of MOF/MoS₂, and were designated as HD (without MOF/MoS₂), HD/MOF/MoS₂ 5 %, and HD/MOF/MoS₂ 7.5 %. Adsorption tests showed efficiencies of 16.77 %, 28.66 %, and 95.86 %, respectively. In photodegradation experiments, all aerogels achieved efficiencies exceeding 80 %. The PVP/SiO₂ fibers produced by SBS underwent thermal treatment to for partial removal of the polymeric portion before incorporating MOF/MoS₂. In MB removal tests using PVP/SiO₂/MOF/MoS₂ fibers, efficiencies greater than 90 % were observed within 48 h. Additionally, the PVP/SiO₂ fibers contributed to both adsorption and photodegradation processes, suggesting a synergistic effect. Finally, the PVP/SiO₂/MOF/MoS₂ platform demonstrated versatility in removal other dyes and the antibiotic tetracycline. Thus, the results obtained for both platforms indicate their potential for mitigating environmental contaminants.eng
dc.description.resumoIMPRESSÃO 3D DE AEROGEIS E FIBRAS FIADAS POR SOPRO DE SOLUÇÃO, MODIFICADAS COM ESTRUTURAS METAL-ORGÂNICAS/ DISSULFETO DE MOLIBDÊNIO PARA ADSORÇÃO E FOTODEGRADAÇÃO DE CONTAMINANTES AMBIENTAIS. A remoção de contaminantes orgânicos em sistemas aquosos, como os corantes sintéticos, representa um desafio significativo devido à limitada eficiência dos métodos convencionais usualmente empregados. A presença de corantes no ambiente pode causar diversos impactos negativos, uma vez que esses compostos frequentemente apresentam toxicidade e persistência. Nesse contexto, torna-se imprescindível o desenvolvimento de novos métodos e materiais eficientes que sejam capazes de remover e degradar esses contaminantes. Neste trabalho, sintetizamos um material à base do MOF (metal-organic framework) MIL-88A e MoS2 com o objetivo de desenvolver um fotocatalisador eficiente para a remoção de contaminantes ambientais. Testes de fotodegradação utilizando o corante azul de metileno (MB) como modelo, com o material na forma de pó, demonstraram uma eficiência superior a 90 % em 120 min. Para facilitar o processo de reutilização e minimizar a aglomeração dos fotocatalisadores em solução, o MOF/MoS2 foi imobilizado em duas plataformas distintas: i) aerogéis fabricados por impressão 3D e ii) fibras de polivinilpirrolidona (PVP)/SiO2 produzidas pela técnica de fiação por sopro em solução (SBS). Os aerogéis fabricados por impressão 3D foram produzidos a partir de gelatina, carboximetilcelulose e alginato, incorporando 5 % e 7.5 % em massa do MOF/MoS2, sendo denominados como HD (sem MOF/MoS2), HD/MOF/MoS2 5 % e HD/MOF/MoS₂ 7.5 %. Testes de adsorção dos aerogeis mostraram eficiências de 16.77 %, 28.66 % e 95.86 %, respectivamente. Nos testes de fotodegradação, todos os aerogéis apresentaram eficiências superiores a 80 %. Já as fibras de PVP/SiO2 produzidas pela técnica de SBS foram submetidas a um tratamento térmico para remoção parcial da porção polimérica, e posterior incorporação do MOF/MoS2. Nos testes de remoção de MB utilizando fibras PVP/SiO2/MOF/MoS2, observou-se uma eficiência superior a 90 % em 48 h. Além disso, verificou-se que as fibras de PVP/SiO2 também contribuíram para os processos de adsorção e fotodegradação, sugerindo um efeito sinérgico. Finalmente, a plataforma PVP/SiO2/MOF/MoS2 demonstrou versatilidade na remoção de outros corantes e para o antibiótico tetraciclina. Dessa forma, os resultados obtidos para ambas as plataformas, indicam potencial para auxiliar na mitigação de contaminantes ambientais.por
dc.description.sponsorshipCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)
dc.identifier.citationALVES, Ana Laura Martins Mulkson. 3D-printed aerogels and solution-blow spun fibers modified with metal-organic framework/molybdenum disulfide for adsorption and photodegradation of environmental contaminants. 2025. Tese (Doutorado em Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2025. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/20.500.14289/21436.por
dc.identifier.urihttps://hdl.handle.net/20.500.14289/21436
dc.language.isoeng
dc.publisherUniversidade Federal de São Carlos
dc.publisher.addressCampus São Carlos
dc.publisher.initialsUFSCar
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Química - PPGQ
dc.rightsAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilen
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/
dc.subjectImpressão 3Dpor
dc.subjectPolímeros naturaispor
dc.subjectAerogelpor
dc.subjectContaminantes orgânicospor
dc.subjectFotocatálisepor
dc.subjectFiação por sopro de soluçãopor
dc.subjectFibras de PVP/SiO2por
dc.subjectRemediação ambientalpor
dc.subject3D printingeng
dc.subjectNatural polymerseng
dc.subjectPhotocatalysiseng
dc.subjectOrganic contaminantseng
dc.subjectSolution-blow spinningeng
dc.subjectPVP/SiO2 fiberseng
dc.subjectEnvironmental remediationeng
dc.subject.cnpqCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA
dc.title3D-printed aerogels and solution-blow spun fibers modified with metal-organic framework/molybdenum disulfide for adsorption and photodegradation of environmental contaminantseng
dc.title.alternativeImpressão 3D de aerogeis e fibras fiadas por sopro de solução, modificadas com estruturas metal-orgânicas/dissulfeto de molibdênio para adsorção e fotodegradação de contaminantes ambientais por
dc.typeTese

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